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胡兴邦、吴有庭团队在CO2分离和利用方向研究新

发布时间:2019-11-17 12:32编辑:产品评测浏览(174)

    二氧化碳是主要温室气体之一,如何对其进行高效分离及合理利用具有重要的理论和现实意义。化学化工学院吴有庭教授和胡兴邦副教授一直致力于酸性气体(CO2, SO2、H2S等)的分离和利用。在建立高效分离方法的基础上(AIChE J. 2018, 64, 209-219; AIChE J. 2016, 62, 4480-4490),最近他们在CO2加氢制甲酸方向取得了新进展(Nature Catal. 2018, 1, 743-747; Angew. Chem. Int. Ed. 2018, DOI: 10.1002/anie.201809634R2)。

    www.85058.com,在国家自然科学基金委、科技部和中国科学院的大力支持下,化学所胶体、界面与化学热力学实验室的研究人员在CO2化学转化研究领域取得系列研究成果。CO2是重要的温室气体,又是丰富的碳源,具有廉价、无毒、不燃烧等优点,将CO2转化为有用的化学物质具有重要意义。

    CO2加氢是一条制备大宗化工原料甲酸的绿色环保路线。由于此方法需同时活化惰性的H2和CO2,其在催化领域一直是一个富有挑战的课题。目前,比较成熟的方法是使用基于贵金属(M=Ru、Rh、Ir、Re等)的化合物为催化剂,通过活化H2形成M-H活性中间体,然后CO2插入M-H得到甲酸或甲酸盐。相比之下,廉价的过渡金属作催化剂的例子不多,且催化活性相对较低。课题组与UCSD的Guy Bertrand教授合作,开发了卡宾铜/B3-DBU协同催化体系,其中卡宾铜能有效活化CO2,而B3-DBU能高效活化H2,反应最高获得了1881的TON值,研究结果发表于Nature Catal. 2018, 1, 743-747,论文发表后获得了同一期题名为“Harmonious hydrogenation catalysts”的文章专栏报道(Nature Catal. 2018, 1, 739-740)。

    在前期工作中,他们制备了高度交联聚合物负载的功能离子液体催化剂、聚苯胺催化剂和可生物降解的负载型氯化胆碱催化剂,并用于催化CO2与环氧化合物合成环状碳酸酯的反应,取得良好效果(Angew. Chem. Int. Ed., 2007, 46, 7255-7258; Chem. Eur. J., 2007, 13, 6992-6997;Green Chem., 2007, 9, 169-172.)。

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    图1. 卡宾铜/B3-DBU协同催化CO2加氢。

    功能离子液体负载于高度交联聚合物用于催化CO2环加成反应

    更进一步,通过无过渡金属的化合物催化CO2加氢是更富挑战且尚未能实现的课题。尽管被广泛关注的受阻路易斯酸碱对已经表现出优异的H2活化能力,但受限于现有FLPs的活性及稳定性,其对CO2加氢仍然只能在当量反应的水平下实现。胡兴邦副教授和吴有庭教授课题组利用Lewis酸B3与碳酸盐组成的Lewis酸/碱加合物作为CO2加氢反应的催化剂,以此发展了一种无过渡金属参与的CO2加氢反应方法。催化实验表明Lewis酸/碱对复合物能够作为有效的CO2加氢催化剂,反应的TON值可达3941。值得一提的是,该发现是首例应用Lewis酸/碱对复合物催化CO2加氢反应,整个过程没有过渡金属的参与。该研究丰富了Lewis酸/碱对复合物在催化领域的应用,也为无过渡金属参与的CO2催化加氢反应与提供了新的策略,研究结果在线发表于Angew. Chem. Int. Ed. 2018 DOI: 10.1002/anie.201809634R2,并被编辑选为Hot Paper。

    CO2与H2反应合成甲酸是一个重要的反应。如何循环利用反应过程中的碱助剂和催化剂是有待进一步解决的重要问题。该实验室研究人员合成了碱性功能离子液体和固体催化剂,用于超临界条件下CO2与H2合成甲酸的反应,实现了碱助剂和催化剂的循环利用,研究成果发表在近期的德国应用化学(Angew. Chem. Int. Ed., 2008, 47, 1127-1129.)。

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